到了1861年，鉴于左宗棠在前线的表现以及他对稳定东南局势的重要性，曾国藩向朝廷推荐左宗棠担任浙江巡抚。同年，当太平军占领杭州后，清廷正式任命左宗棠为浙江巡抚，并赋予他督办军务的重要职责。这一任命标志着左宗棠从地方辅助角色跃升为省级行政长官，同时也意味着他将承担起更加艰巨的任务——恢复浙江秩序，平定叛乱。
1862年至1863年间，左宗棠指挥下的军队取得了显着进展。在他的领导下，由中外士兵组成的混合部队如“常捷军”、“常安军”及“定胜军”等协同作战，成功收复了包括金华、绍兴在内的多个重要城市。随着战事的推进，左宗棠于1863年被提升为闽浙总督，负责更广泛区域内的军事与行政管理工作。
1864年3月，经过艰苦奋战，左宗棠终于率领部下攻克了杭州，这对于打击太平天国势力来说是一个决定性的胜利。为了表彰其功绩，清政府授予左宗棠太子少保衔，并赐予黄马褂作为荣誉象征。此后不久，他还进一步扩大了控制范围，直至完全掌握整个浙江省。由于这些成就，左宗棠被封为一等恪靖伯，彰显了他在平定内乱过程中所作出的巨大贡献。
但左宗棠并未因此而停止脚步。紧接着，他又奉命进入江西和福建继续追剿残余的太平军力量，特别是针对李世贤和汪海洋领导的队伍。最终，在1866年初，左宗棠彻底消灭了这股反抗势力于广东嘉应州（今梅州）一带，从而结束了长达十几年之久的太平天国起义。
在完成了镇压太平天国的历史使命之后，左宗棠开始关注如何加强国防建设的问题。他提出了减少冗兵、提高效率、强化训练等一系列建议，并特别强调发展现代海军的重要性。基于此理念，1866年，左宗棠上书请求设立专门机构来监督轮船制造项目，并得到了朝廷的支持。随后，他选择福州马尾作为造船厂地址，并派遣人员赴海外采购先进设备和技术资料。同时，还创办了求是堂艺局（后来改名为船政学堂），旨在培养中国自己的造船专家和海军人才。
不幸的是，正当福州船政局筹备工作顺利进行之时，西北边疆又爆发了新的危机。面对这种情况，左宗棠不得不离开东南沿海前往陕甘地区担任总督职务，但他仍然关心着船政事业的发展。于是，他推荐了沈葆桢接替自己出任总理船政大臣一职。在沈葆桢的努力下，福州船政局于1867年开始正式运营，成为中国近代史上第一个采用西方技术建造现代化舰艇的企业
四、西靖陕甘
1862年，陕西回民趁太平天国和捻军进入陕西的机会，联合发动叛乱，宁夏地区也爆发了大规模的回民暴动，陕甘局势迅速恶化。由于总督杨岳斌无法有效控制局势，清廷于1866年谕令左宗棠前往陕甘平定回民起事。
左宗棠于1866年末动身，准备率领各军平定回民起事。然而，由于西捻军进犯陕西，加之左宗棠认为捻军实力强于回民军，因此他首先选择重点镇压捻军。在多次与捻军的交战中，左宗棠虽屡次击败捻军，但因回民军的牵制以及捻军的机动灵活，难以彻底取胜。延川、绥德等地还多次被回民军攻破。1867年末，捻军由陕入晋，继而进入河南、直隶，京师震动。左宗棠因未能有效控制局势，与李鸿章、李鹤年、官文皆受革职处分。但左宗棠并未气馁，他率军追击捻军，并建言献策，最终于1868年协助李鸿章消灭了西捻军。
在消灭捻军后，左宗棠将主要精力转向回民军。他率军进入陕北的延安、绥德、榆林一带，先后逼降扈彰、董福祥等统领的起义军。随后，他进兵董志原，大败盘踞和被驱逐于此的回民军，攻占该地，肃清庆阳、泾州。在此期间，左宗棠还努力恢复生产，推广代田法、区田法，并拨款救济饥民和归降者。
在平定回民军的过程中，左宗棠认定盘踞金积堡一带的马化龙是回民起事的罪魁祸首之一。他派刘松山进攻马化龙的金积堡，但刘松山在战斗中阵亡。左宗棠痛感“失我右臂”，但他并未因此气馁，而是以刘松山之侄刘锦棠代替刘松山，调动重兵围攻金积堡。经过艰苦的战斗，左宗棠终于在1871年取胜，马化龙父子投降后被处死。
在肃清后方后，左宗棠开始进攻甘肃河州。当地回民军领袖马占鳌顽强抵抗，清军屡屡受挫。但在清军的强大压力下，马占鳌于1872年投降。回民军的主力至此已经被消灭。随后，左宗棠派刘锦棠克复西宁，白彦虎等退入甘肃。他又派徐占彪进攻肃州，但肃州久攻不下。在此期间，左宗棠还在兰州创办了甘肃机器制造局，推动了西北地区的近代化进程。
1873年，随着西宁回民军首领马桂源投降并被处死，以及左宗棠集合徐占彪、宋庆、金顺、刘锦棠等部大举围攻肃州，肃州回民军首领马文禄被迫投降后被处死。随着肃州的克复，陕甘回民起事终于被平定。左宗棠因功被清廷授予陕甘总督协办大学士的职务，并赏加一等轻车都尉世职。
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