秦穆公三十四年（前626年），戎王听说穆公贤明，派由余到秦国考察。秦穆公向他展示秦国的宫室和积蓄的财富，对由余看后的回答感到惊讶，便向他询问治理国家的方法，得到回答后发现由余贤能，于是采用内史廖的建议，最终让由余离开戎王而归降秦国。秦穆公用接待客人的礼节接待他，询问攻打戎族的方式。
秦穆公三十七年（前623年），秦穆公采用由余的计谋攻打戎王，生擒了戎王，使十二个戎国服于秦国，秦国疆域增加了周边千里的土地，称霸西戎。周襄王派召公过带着金鼓等贺礼向秦穆公祝贺。
秋季，晋襄公攻打秦国，包围了邧地、新城，报了王官之战的仇。楚国人灭了江国（今河南正阳西南），秦穆公身着素服，移居侧室，减少膳食，撤除音乐，以表示哀悼，礼数超过了规定的限度。大夫劝谏他，他说：“同盟国家被灭亡，即使未能援救，难道还能不哀悼吗？我是以此来警戒自己啊。”
秦穆公三十九年（前621年），秦穆公去世，安葬于雍邑（今陕西凤翔东南），陪葬的有一百七十七人，秦国的良臣子舆奄息、子舆仲行、子舆针虎也在陪葬者之列。秦国人哀悼他们，为他们作了《黄鸟》一诗。
秦国地处陇西，虽然文化相对于中原地区落后，但秦穆公用人不以宗亲、等级划分、地域 、国家为标准，唯以贤能为依据，四处搜罗异国的贤能之士，不仅选用宗族姻亲和秦国士大夫，也开始任用外来的人才，委以重任，用人不疑，充分发挥贤能之士的能动性，为国家的政治改革、军事行动积极地出谋划策。先以秦穆公五年（前655年）用五张黑公羊皮从楚国人手中赎回百里奚，并在百里奚的推荐下从宋国迎来蹇叔；继以秦穆公十年（前650年）接纳自晋国逃到秦国的丕豹；后以秦穆公三十四年（前626年）通过内史廖的谋略而从西戎得到由余。
在诸多贤能之士的帮助下，秦穆公曾三次置立晋君，多次平定晋乱，取得了河西之地，使十二个戎国服于秦国，扩大了秦国东、西方疆域，称霸西戎，且霸主地位得到周天子的认可，提高了秦国的地位。
此外，以贤能为用人依据，冲淡了宗法因素在秦国选官制度上的影响，开秦国任用客卿制度之先河，为之后秦国以及秦朝任用异国能人为高官提供了范例。如秦孝公任用商鞅变法，秦惠王用张仪，秦始皇用李斯。秦国以开放的态度，包容了各国的各类人才，为秦国的强大以及统一六国奠定了人才基础。
由于秦穆公具有远见卓识，能够敏锐地观察到民心向背对于国家政治发展的重要性，并且汇集在其身边的百里奚 、蹇叔、公孙支等人皆是从中原地区而来，受到中原地区的民本思想的影响很大，他们在秦穆公进行国家决策之时，会从顺应民意的立场出发，能够给予秦穆公民本思想方面的建议。因此，秦穆公注重秦国内外的民心，增强国民凝聚力，提高国家威望。
一方面，对于吃掉自己好马的三百多个乡里人，秦穆公以“君子不以畜产害人”，并没有处罚他们，而是赦免了他们的罪责，同时赐酒给他们喝，取得民心，结果在韩原之战时得到他们的回报，反败为胜。
另一方面，在秦穆公十三年（前648年）晋国发生饥荒而民不聊生时，秦穆公没有听从丕豹趁晋国发生饥荒而借机攻打晋国的建议，而是听从和采纳了公孙支和百里奚的意见，重视民生，顺从晋国的民意，决定伸出援手，救助晋国的百姓，派人将秦国的粮食分水路和陆路，浩浩荡荡地从秦国的雍地运送到晋国的绛地，成就“泛舟之役”，赢得了民心，提高了秦穆公在中原各国中的声望。
此外，由于所处奴隶社会的时代影响，秦穆公的民本思想有很深的奴隶制烙印。在秦穆公死后，为他陪葬的人员有170多人，其中不乏许多贤能之臣。这些人才的失去，造成了秦国从秦穆公到秦孝公间隔的这几代的消沉，“秦不能复东征也”。
外交上，秦穆公在位期间主要以“诗书礼乐”为政，以“礼”待晋惠公，以“诗”与晋文公做政治交易，以“乐”投戎王所好，通过结盟、争斗、联姻等手段协调秦国与晋国、郑国、西戎等的关系，最终东服强晋，西霸戎夷。
在处理与晋国的关系上，秦穆公采取结盟与争斗相结合的政策，过程复杂曲折：派百里奚护送公子夷吾回到晋国即位为君（晋惠公）；为晋国送粮赈灾而兴起“泛舟之役；与晋国发生韩原之战，将晋惠公生擒，但在周天子和穆公夫人的阻拦下答应释放晋惠公回晋国，并且优待晋惠公，给予最好的宿舍，以诸侯之礼馈赠他七牢；
宴请公子重耳，双方以吟“诗”的形式来表达各自的政治目的，完成秦晋之间的政治交易；拥立公子重耳即位为君（晋文公），晋文公在位期间秦国和晋国之间都没有发生战争，是历史上的“秦晋之好”的时期；晋文公逝世后，与晋国发生崤之战，又主动发起彭衙之战、王官之战。
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